Edy de Wilde begon met het aankopen van Nederlandse expressionisten, zoals Hendrik Chabot, Jan Sluijters en Charley Toorop. Later, toen hij over meer middelen kon beschikken, kocht hij ook belangrijke buitenlandse expressionisten aan zoals Beckmann, Kandinsky en Kokoschka. Zijn grote voorliefde voor la belle peinture leidde tot een schitterend overzicht van de Ecole de Paris, de Franse tegenhanger van de CoBrA-beweging, die door De Wildes toedoen ook goed in de collectie van het Van Abbemuseum is vertegenwoordigd. Daarnaast bracht hij een indrukwekkend ensemble schilderijen uit het begin van de twintigste eeuw bij elkaar, met werken van Picasso, Braque, Chagall, Léger en Mondriaan. Hoewel De Wilde weinig sculptuur heeft verzameld, passen de aankopen van Barlach, Lipchitz, Rädecker en Zadkine zeer goed in de prachtige collectie die hij heeft achtergelaten.

In 1963 werd Edy de Wilde directeur van het Stedelijk Museum in Amsterdam, een functie die hij tot zijn pensionering in 1985 vervulde.